Con ayuda del libro de Campos y Redrejo y un largo rato haciendo intentos, elaborè un código tan sencillo como efectivo, que quizás a algien más pueda servirle.
' gambas class file
PUBLIC SUB Button1_Click()
' ---------------buscar si la letra ya fue usada, si no es asì, instr devuelve un cero
IF InStr((TextBox2.text), (TextBox1.text)) > 0 THEN
Message.Info("elige otra letra")
ELSE
'-----------------------agregar la letra en el textbox de las usadas
TextBox2.text = TextBox2.text & TextBox1.text
ENDIF
END
Saludos